声子驱动的波函数局域化促进大型有机-无机铅卤化物量子点实现室温纯单光子发射
材料科学
2024-04-25 v1
摘要
在铅卤化物钙钛矿材料 (APbX3) 中,A 位离子对光学和电子性质的影响最初被认为是微不足道的。然而,关于对太阳能电池性能和光发射有益影响的证据正在不断积累。本文报道,软质 APbBr3 共聚合量子点 (QDs) 中的 A 阴离子控制了激子波函数的声子引起局域化。通过 ab initio 分子动力学和单粒子荧光光谱学,我们展示,各向异性晶格振动及其导致的多态性作为额外的约束势,成为波函数局域化的关键因素。避免了传统 QDs 通过缩小尺寸进入强约束 regime 时所面临的单光子纯度与光学稳定性之间的权衡,动力学声子引起的约束在大型有机-无机钙钛矿 QDs 中实现了亮 (10^6 光子/s)、稳定 (> 1 小时)、纯度高于 95% 的单光子发射,且可在广泛可调谐的光谱范围内实现 (495-745 nm)。软钙钛矿 QDs 中强烈的电子-声子相互作用提供了一条前所未有的通路,致力于开发可扩展的室温量子光源。
引用
@article{arxiv.2404.15920,
title = {Phonon-driven wavefunction localization promotes room-temperature, pure single-photon emission in large organic-inorganic lead-halide quantum dots},
author = {Leon G. Feld and Simon C. Boehme and Sebastian Sabisch and Nadav Frenkel and Nuri Yazdani and Viktoriia Morad and Chenglian Zhu and Mariia Svyrydenko and Rui Tao and Maryna Bodnarchuk and Gur Lubin and Miri Kazes and Vanessa Wood and Dan Oron and Gabriele Rainò and Maksym V. Kovalenko},
journal= {arXiv preprint arXiv:2404.15920},
year = {2024}
}