基于第一性原理的分子晶体中声子诱导激子局域化
材料科学
2023-02-27 v1 计算物理
摘要
分子体系中激子的空间延展决定了其光物理特性及在光电子学中的应用价值。据报道,声子既可诱导激子局域化,也可导致其离域。然而,对声子诱导的(去)局域化缺乏微观理解,特别是局域态如何形成、特定振动的作用,以及量子与热核涨落的相对重要性。本文以典型分子晶体并五苯为对象,采用密度泛函理论、第一性原理 -Bethe-Salpeter 方程方法、有限差分与路径积分技术,对这一现象进行第一性原理研究,捕捉束缚激子的形成、各阶激子-声子耦合及声子非谐性。我们发现,对并五苯而言,零点核运动引起均匀的强局域化,而热运动仅对类 Wannier-Mott 激子提供额外局域化。非谐效应驱动温度依赖的局域化;尽管此类效应阻碍了高度离域激子的出现,我们仍探讨了实现这些激子的条件。
引用
@article{arxiv.2301.11944,
title = {Phonon-induced localization of excitons in molecular crystals from first principles},
author = {Antonios M. Alvertis and Jonah B. Haber and Edgar A. Engel and Sahar Sharifzadeh and Jeffrey B. Neaton},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.11944},
year = {2023}
}