基于第一性原理的有限温度下声子屏蔽与激子解离
材料科学
2023-12-08 v1
摘要
激子或关联电子-空穴对的性质对于材料的光电子应用至关重要。激子物理的一个核心要素是电子-空穴相互作用，通常被认为在材料内部仅由电子屏蔽。然而，原子核运动同样可以屏蔽这种库仑相互作用，近期有几项研究发展了模型方法以近似声子屏蔽对激子性质的影响。虽然这些模型方法往往能改善与实验在激子性质上的一致性，但它们依赖于若干近似，限制了其在广泛材料范围内的适用性，且迄今为止忽略了有限温度的效应。在此，我们开发了一种完全基于第一性原理、无参数的方法，在从头算 GW-Bethe Salpeter 方程框架内计算声子屏蔽的温度依赖效应。我们将先前提出的声子屏蔽模型恢复为我们一般框架的明确极限，并通过与第一性原理结果进行比较讨论了它们的有效性。我们开发了一套高效的计算工作流，并将其应用于一组多样化的半导体，具体为 AlN、CdS、GaN、MgO 和 SrTiO3。我们在不同的物理场景下展示了激子如何被多个极性光学或声学声子屏蔽，它们的结合能如何表现出强烈的温度依赖性，以及它们解离为自由电子-空穴对的超快时间尺度。
引用
@article{arxiv.2312.03841,
title = {Phonon screening and dissociation of excitons at finite temperatures from first principles},
author = {Antonios M. Alvertis and Jonah B. Haber and Zhenglu Li and Christopher J. N. Coveney and Steven G. Louie and Marina R. Filip and Jeffrey B. Neaton},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.03841},
year = {2023}
}