基于扩散量子蒙特卡洛的 TiO$_2$ 多晶型物相稳定性
材料科学
2016-11-28 v2 化学物理
摘要
二氧化钛 TiO 因其电子结构在催化、能量转换和忆阻器件中有多种应用。这些应用大多利用天然存在的相：金红石、锐钛矿和板钛矿。尽管 TiO 形式简单且用途广泛，但关于这些相的能量排序，理论与实验之间长期存在分歧且从未解决。我们提出首个在零温下使用高精度多体固定节点扩散量子蒙特卡洛（QMC）方法的相稳定性分析。我们还通过基于密度泛函微扰理论的准谐波声子计算，计算包含内能和振动贡献的亥姆霍兹自由能，从而纳入温度效应。我们的 QMC 计算发现锐钛矿在零温下最稳定，与许多先前的平均场计算一致。然而在升高温度下，金红石变为最稳定相。在所有有限温度下，板钛矿始终是最不稳定相。
引用
@article{arxiv.1607.07361,
title = {Phase Stability of TiO$_2$ Polymorphs from Diffusion Quantum Monte Carlo},
author = {Ye Luo and Anouar Benali and Luke Shulenburger and Jaron T. Krogel and Olle Heinonen and Paul R. C. Kent},
journal= {arXiv preprint arXiv:1607.07361},
year = {2016}
}