基于$\Delta$学习势揭示二氧化钛的高压相行为
材料科学
2022-03-14 v1
摘要
二氧化钛的金红石相和锐钛矿相已被广泛研究，但其高压相尽管被认为具有许多有趣的光学、力学和电化学性质，却了解较少。第一性原理方法如密度泛函理论（DFT）常用于计算0 K下TiO相的焓，但计算成本高昂，因此不适用于有限温度下长时间尺度和大体系尺寸的模拟。另一方面，廉价的经典势无法准确捕捉各种多晶型的相对稳定性。为了模拟TiO常压相和高压相的热力学行为，我们设计了一个经典模型作为基线，然后基于DFT数据与经典模型之间的差异训练了一个机器学习势。这种所谓的学习势包含长程静电相互作用，并预测了与DFT高度一致的稳定TiO相在0 K下的焓。我们构建了TiO在 GPa和 K范围内的压力-温度相图。随后，我们通过在不同温度下压缩锐钛矿来模拟动态相变过程。在300 K时，我们观察到在约20 GPa下，锐钛矿主要通过一种具有高度有序和集体原子运动的马氏体两步机制转变为斜锆石相。在2000 K时，锐钛矿可以在约45-55 GPa范围内以热激活和概率性的方式转变为斜锆石相，并伴随氧原子的扩散运动。计算得到的这些转变压力与实验吻合良好。我们的结果揭示了如何合成和稳定高压TiO相，并且我们的方法普遍适用于其他具有多种多晶型的功能材料。
引用
@article{arxiv.2111.12968,
title = {High-pressure phase behaviors of titanium dioxide revealed by a $\Delta$-learning potential},
author = {Jacob G. Lee and Chris J. Pickard and Bingqing Cheng},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.12968},
year = {2022}
}