利用密度泛函理论计算预测非晶 Ta$_2$O$_5$ 基混合氧化物薄膜的晶化相
材料科学
2024-06-12 v1
摘要
材料基因组学方法以对数千种晶体化合物进行日益精确的密度泛函理论 (DFT) 计算为标志，加速了材料发现和性质预测。然而，到目前为止，非晶材料在很大程度上被排除在外，因为这些系统是出了名的难以模拟。在此，我们研究了混合有 AlO、SiO、ScO、TiO、ZnO、ZrO、NbO 和 HfO 的非晶 TaO 薄膜，通过实验和模拟确定它们在空气中沉积后退火时的晶体结构。利用 Materials Project 开放数据库，构建了基于 DFT 计算的混合氧化物系统相图，并通过具有不同氧化学势的巨势图评估了退火过程。尽管采用了基于晶体块体材料的计算，但预测结果与非晶薄膜实验观察到的晶化相吻合良好。仅在两种情况下数据库导致了错误预测：在 TiO 掺杂的 TaO 中，因为它不包含实验中发现的三元化合物；在 ScO 掺杂的 TaO 中，因为 DFT 高估了 ScO 和 TaO 之间的形成焓差，从而未能再现观察到的氧竞争效应。在没有三元相的情况下，掺杂剂作为非晶化剂增加了 TaO 的热稳定性。这些结果表明，DFT 计算可用于预测退火非晶材料的晶化结构。这可以为利用强大的基因组方法加速光学涂层、储能和电子器件等广泛应用中非晶氧化物涂层的 \textit{in silico} 材料发现和性质预测铺平道路。
引用
@article{arxiv.2010.04036,
title = {Prediction of crystallized phases of amorphous Ta$_2$O$_5$-based mixed oxide thin films using density functional theory calculations},
author = {Mariana Fazio and Le Yang and Carmen S. Menoni},
journal= {arXiv preprint arXiv:2010.04036},
year = {2024}
}