原子探针层析中氢信号的起源

原子探针层析（APT）分析正被积极用于提供复杂材料三维组成的近原子尺度信息。近年来，利用该技术探究金属中氢分布的兴趣激增。然而，几乎所有材料体系几乎所有样品的分析中均存在氢，这引发了关于其起源及对测量定量性影响的诸多争论。通常认为多数H源自残余气体电离，因而主要影响蒸发场相对较低的材料。本工作中，我们结合密度泛函理论（DFT）计算与对碱金属和贵金属（分别为Na和Pt）的APT测量，开展系统研究以辨识APT实验中H残留的起源。我们报道在Na金属样品中未发现H残留，而在蒸发场更高的Pt中检测到相对较高的H信号。这些结果反驳了H信号源于残余H$_2$直接电离而与样品表面无多相互作用的假说。基于DFT，我们证明在APT操作条件下，碱金属相较过渡金属或贵金属热力学上更不易受H污染。这些见解表明，检测到的H信号不仅来自残余气态H$_2$的电离，还受材料特异性物理性质的强烈影响。通过考量APT实验中遇到的不同条件——具体而言，样品制备、运输及APT操作条件，并兼顾热力学与动力学方面——阐明了H残留的起源。