掺杂钒酸盐中极化子与缺陷电荷诱导的轨道转动

我们探究掺杂空穴与缺陷的竞争导致钒酸盐钙钛矿中轨道序丧失。在 La$_{1-{\sf x}}$Ca$_{\,\sf x}$VO$_3$ 等化合物中，自旋与轨道序源于扩展三轨道简并 Hubbard-Hund 模型描述的钒 $t_{2g}$ 电子的超交换相互作用。带电 Ca$^{2+}$ 缺陷的长程库仑势与 $e$-$e$ 相互作用控制着 Mott 隙内缺陷态的出现。掺杂空穴库仑场的多极分量诱导简并轨道的各向异性轨道转动。这些转动修正自旋-轨道极化子云，并与缺陷诱导的轨道转动竞争。两种机制均导致轨道混合，并引起 $C$ 型磁相中动能不对称的抑制。我们发现，钒酸盐的特征性质——轨道序随掺杂逐渐衰退——其起源并非主要在载流子，而在掺杂离子电荷诱导的轨道转动的非对角耦合。