基于量子输运和机器学习分子动力学模拟的石墨烯孔阵列热电性能优化

热电材料可将废热转化为电能或用作固态制冷，具有可持续能源应用的前景。然而，由于电子和热输运性质之间复杂的相互作用，优化热电性能仍是重大挑战。本文系统地优化了石墨烯孔阵列（graphene antidot lattices, GALs）中的$ZT$值，这类纳米结构石墨烯片段具有两个几何参数：六边形单元单元边长$L$和孔径半径$R$。晶格热导率通过基于机器学习势函数的分子动力学（MD）模拟确定，而电子输运性质则采用线性标度量子输运结合基于键长相关势函数的紧束缚模型计算。该方法能够考虑电子-声子散射，实现对大规模系统的扩散输运的计算，克服了基于非平衡绿函数规范方法的局限性。我们的结果表明，引入孔洞可有效解耦晶格和电子输运，并导致热电性能显著偏离维德曼-弗兰茨定律。我们发现，$L$和$R$处于中间值时，GALs的$ZT$值最佳，与峰值功率因子值 closely correlated。值得注意的是，热电性能在室温附近达到峰值，最大$ZT$值接近2，突显GALs作为高性能热电能转换材料的前景。