基于经典自相关函数的固体中色心光学线形

色心在应用中扮演关键角色，包括例如固态照明和量子信息技术，其中光学与振动性质之间的耦合至关重要。预测此类发射体光学线形的既定方法依赖于生成函数方法，并对基态和激发态势能面的形状及其关系施加严格约束，这限制了其应用范围。在此，我们描述了一种基于通过分子动力学模拟直接采样底层自相关函数的方法，克服了这些限制。势能面由机器学习势能表示，通过单一模型为基态和激发态势能面提供了准确且高效描述，保证了尺寸一致性预测。我们将该方法应用于 4H-SiC 中的 (VSiVC)kk(0) 双空位缺陷，这是一个典型色心，已被实验和理论广泛研究。我们证明了在低温下，当前的 MD-ACF 方法给出了与先前 GF 计算一致的结果。然而，与后者不同，它也适用于高温，因为它不受相同限制，特别是在处理非谐性方面，并且可以应用于研究非晶态材料。虽然我们讨论了剩余的挑战和可能的扩展，但此处提出的方法已经具有大幅拓宽色心及相关缺陷光学性质计算预测范围的潜力，尤其适用于具有显著非谐性和/或初态与末态差异较大的情况。