超越一维构型坐标的光致发光模型
材料科学
2019-10-23 v1
摘要
一维构型坐标模型（1D-CCM）被广泛用于分析分子与掺杂固体中的光致发光，其依赖于基态与激发态平衡核构型的线性组合。它给出了基态与激发态曲线交叉处能垒的估计，该能垒半经典地关联于非辐射跃迁速率与热猝灭。为评估其对后者的预测能力，我们提出一种新的优化构型路径（OCP）方法，其中混合基态与激发态的力而非其构型。借助双能量抛物线假设（DEPH），我们还定义了另一种单参数模型。我们将 OCP 方法与 DEPH 参考同 1D-CCM 在三个典型 4f-5d 荧光粉 YAlO:Ce、LuSiO:Ce 与 YAlO:Ce 上进行比较。我们发现，对于相同的 4f-5d 能量差，OCP 与 DEPH 方法给出相似结果，其几何结构的基态能量显著低于 1D-CCM。然而，OCP 方法受多个局域极小值出现的影响，使得最优几何结构的明确确定在实践中非常困难。不过 OCP 方法可量化相对于 1D-CCM 的偏差，从而提升由 DEPH 获得的 4f-5d 交叉能垒下界的可信度，及其与自电离热猝灭机制能量的比较。我们预期 OCP 方法可应用于其他发光材料或分子。
引用
@article{arxiv.1909.09713,
title = {Beyond the one-dimensional configuration coordinate model of photoluminescence},
author = {Yongchao Jia and Samuel Poncé and Anna Miglio and Masayoshi Mikami and Xavier Gonze},
journal= {arXiv preprint arXiv:1909.09713},
year = {2019}
}
备注
12 pages, 6 figure (Accepted by Phys. Rev. B)