CO₂ 电解转化中 CuO 导出 Cu 纳米裂纹的原位探测
材料科学
2024-07-25 v1
摘要
在电催化中识别和控制活性位点仍是一个巨大挑战，由于在复杂化学环境中的催化剂结构会发生变化。例如，氧化物导出的 Cu (OD-Cu) 用于 CO₂ 电解转化，可提高多碳 (C₂⁺) 化合物的产率。揭示 OD-Cu 催化剂活性位点来源的机制需要高时空分辨率对其结构、形貌和价态演化进行原位/驰星光谱表征。应用新开发的电化学液体细胞透射电子显微镜结合 X 射线吸收光谱，我们的多模态驰星技术揭示了 OD-Cu 活性位点从 CuO 双晶纳米线前驱体中的形成路径。60 秒内将 CuO 快速还原为 Cu，形成纳米线全段的纳米裂纹网络，经由沿双晶界的“边界纳米裂纹”以及从表面向中心传播的“横向纳米裂纹”形成。纳米裂纹网络进一步重构，导致形成富含 Cu 纳米晶的高度孔隙结构，显著增加比表面积和活性位点密度，从而提升 C₂⁺ 产物的产率。这表明可通过调控 CuO 前驱体晶界来优化 OD-Cu 纳米结构中的活性位点。更广泛地地，我们的先进驰星方法为从新视角实现催化剂结构和性能的控制开辟了新机遇。
引用
@article{arxiv.2407.16910,
title = {Operando probing of nanocracking in CuO-derived Cu during CO$_2$ electroreduction},
author = {Jiawei Wan and Ershuai Liu and Woong Choi and Jiayun Liang and Buyu Zhang and Keon-Han Kim and Xianhu Sun and Meng Zhang and Han Xue and Yi Chen and Qiubo Zhang and Changlian Wen and Ji Yang and Karen C. Bustillo and Peter Ercius and Denis Leshchev and Ji Su and Zakaria Y. Al Balushi and Adam Z. Weber and Mark Asta and Alexis T. Bell and Walter S. Drisdell and Haimei Zheng},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.16910},
year = {2024}
}