基于旋转不变系统-浴哈密顿量的三维转子开放量子动力学：线性与二维旋转光谱
统计力学
2019-07-22 v2 量子物理
摘要
我们考虑三维空间中的旋转不变系统-浴（RISB）模型，该模型由线性刚性转子独立耦合到三组作为欧拉角函数的谐振子浴来描述。虽然该模型是为研究溶剂中偶极分子的介电弛豫这一经典 Debye 弛豫问题而发展，但在此我们将其作为开放量子动力学问题进行研究，作为我们先前工作 [J. Chem. Phys, 149, 084110 (2018)]（其中我们研究了二维（2D）RISB 模型）向三维（3D）RISB 模型的扩展。如在 2D 情形中，由于总哈密顿量能量离散化的差异，3D RISB 模型所描述的动力学与旋转 Caldeira-Legget（RCL）模型所描述的动力学显著不同。为阐明由角动量和磁量子数描述的量子 3D 转子系统的特征，我们推导了高温情形下 3D RISB 模型的量子主方程（QME）和层级运动方程（HEOM）。利用 QME，我们计算了分别由转子偶极的线性和非线性响应函数定义的线性和二维（2D）旋转光谱。由极化 Stark 场以及系统-浴相互作用引起的角动量态与磁态之间的量子跃迁在 2D 旋转光谱中清晰可见。
引用
@article{arxiv.1906.05971,
title = {Open Quantum Dynamics of a Three-Dimensional Rotor Calculated Using a Rotationally Invariant System-Bath Hamiltonian: Linear and Two-Dimensional Rotational Spectra},
author = {Yuki Iwamoto and Yoshitaka Tanimura},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.05971},
year = {2019}
}
备注
19 pages 5 figures