论LH2中用于稳健振动态动力学的激子离域理论

非线性光谱已揭示多种光合复合物光学响应中的长寿命振荡。为解释这些观测，已提出涉及电子（激子）或电子—振动（振子）自由度相干耦合的不同理论模型。随之而来关于两种机制何者相关的争论，可能掩盖了它们潜在的协同作用。为阐明此协同，我们量化了嗜酸红假单胞菌紫色细菌 LH2 单元中的激子离域如何导致激子能量涨落的关联、相关的相干振子耦合，以及重要的激子退相速率的降低。综合这些效应，我们确定了在该光合复合物上进行的延时双脉冲单分子实验荧光迹线中观测到的长寿命振荡的一个可行起源。