通过冷却实验监测大幅向上理想温度阶跃诱导的过冷甘油的非线性物理老化

我们采用一种新方法研究了振幅达45 K的向上温度阶跃所诱导的过冷甘油的物理老化：该方法以高达60 000 K/s的速率加热微米厚液膜，在恒定高温下保持受控时长后使其快速冷却至初始温度。通过监测介电损耗的最终慢弛豫，我们获得了液体对初始向上阶跃响应的定量信息。尽管远离平衡，所谓的TNM（Tool-Narayanaswamy-Moynihan）形式体系仍能很好地描述我们的观测，前提是冷却阶段与（更远离平衡的）加热阶段采用不同的非线性参数值。在此形式下，它得以精确量化如何设计理想温度阶跃，即加热阶段不发生弛豫的阶跃。它有助于清晰物理理解（千秒量级）最终弛豫如何与（毫秒量级）液体对向上阶跃的响应相关联。最后，它使得重建阶跃后立即发生的虚构温度演化成为可能，证明了液体对此类大幅温度阶跃响应的高度非线性特征。本工作阐明了TNM方法的优势与局限。这一新实验装置为通过介电响应研究远离平衡的过冷液体提供了有前景的工具。