NH$_3$ 在羟基化铝硅酸盐表面上的吸附及其与 H$_2$O 的竞争

氨 (NH$_3$) 与 (铝)硅酸盐之间的相互作用具有基础和应用重要性，但由于其电绝缘性质带来的实验挑战，NH$_3$ 在硅酸盐表面吸附的具体细节在很大程度上仍未被探索。这种知识空白在硅酸盐粉尘上的冰核化背景下尤为明显，其中 NH$_3$ 在冰核化中的作用仍存在争议。本研究探讨了 NH$_3$ 与微斜长石 (KAlSi$_3$O$_8$) 之间相互作用的基本原理，微斜长石是一种具有出色冰核化能力的常见铝硅酸盐。原子级分辨的非接触式原子力显微镜、X 射线光电子能谱以及基于密度泛函理论的计算阐明了 NH$_3$ 在微斜长石最低能量表面（即 (001) 晶面）上的吸附几何结构，及其与表面羟基和分子水的相互作用。研究发现，NH$_3$ 和 H$_2$O 以分子形式吸附在相同的吸附位点上，与邻近的表面硅羟基 和铝羟基 基团形成氢键。尽管这两种分子的吸附能非常接近，但 NH$_3$ 很容易被 H$_2$O 取代，这挑战了微斜长石上的冰核化是通过在预吸附的 NH$_3$ 分子之上形成有序的 H$_2$O 层来进行的这一观点。