多组分刚性溶液中多步可逆激发传递：II. 将无辐射传递动力学建模为时间分辨马尔可夫链

为确定非辐射激发能量传递对刚性多组分溶液荧光的影响，通过将该传递视为时间分辨马尔可夫链（TRMC），开发了一种新的分析方法。在TRMC方法中，我们假设所考虑的马尔可夫链由二元联合概率质量-密度函数支配。其中一个随机变量是离散的，表示过程在给定步骤中转移到的状态编号；另一个随机变量是连续的，确定该转移发生的时刻。一般而言，第二个变量的时间分布可以是任意的、连续的或离散的，而不仅限于连续时间马尔可夫链（CTMC）方法所要求的指数分布。已证明TRMC方法的基本表达式与更新理论的类似表达式之间的一致性。TRMC方法的正确性通过以下事实得到证实：该方法计算的荧光强度时间历程与使用常规分析方法计算的结果一致。在计算各组分量子产率的部分，发现了一种称为离散时间马尔可夫链（DTMC）的方法的适用性。然而，我们认为DTMC方法并不涉及时间，并提议将其重命名为时间未指定马尔可夫链（TUMC）。TRMC生成的结果在时间上积分后，与TUMC生成的结果等价。详细讨论了二元和三元溶液的荧光情况。