多重拓扑副本交换扩展系综(MT-REXEE)用于多维炼金术计算
化学物理
2025-08-12 v1 计算物理
摘要
相对自由能计算在学术界和工业界已被广泛使用,但其准确性往往受到复合物构象系综采样不足的限制。为了解决这个问题,我们开发了一种名为多重拓扑副本交换扩展系综(MT-REXEE)的新方法。该方法支持并行的扩展系综计算,在促进迭代相对自由能计算的同时,允许并行变换之间的构象交换。这些迭代变换适用于任何具有共同骨架或中心子结构的系统。我们证明,对于溶剂化自由能和相对结合自由能,MT-REXEE 方法在保持热力学循环闭合性方面与标准扩展系综相当。所测试的变换涉及包含多种重原子和类似多位点 动力学的小分子核心多位点扰动的简单系统,且无需修改 MD 代码(在我们的初始实现中为 GROMACS)。我们概述了一种系统化的拓扑设置方法,并提供了如何在副本间进行坐标修改的说明。这项工作表明,MT-REXEE 可用于执行准确且可重现的自由能估计,并推动其向更复杂的测试系统和其他分子动力学模拟软件的扩展。
关键词
引用
@article{arxiv.2408.11038,
title = {Multiple Topology Replica Exchange of Expanded Ensembles (MT-REXEE) for Multidimensional Alchemical Calculations},
author = {Anika J. Friedman and Wei-Tse Hsu and Michael R. Shirts},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.11038},
year = {2025}
}