玻璃形成液体中的多时间密度关联函数：探测动力学异质性及其寿命

引入密度关联函数的多时间扩展，以揭示玻璃形成液体中动力学异质性的时间信息。我们利用一种多时间关联函数，它类似于多维非线性光谱学中分析的高阶响应函数。在此，我们提供了来自玻璃形成二元软球混合物分子动力学模拟长时间轨迹的四点、三时间密度关联函数的全面数值结果。我们确认，时域和频域的二维表示对动力学异质性敏感，并揭示了在广泛时间尺度上存在的关联运动耦合。由三时间关联函数检测到的关联运动被分为移动和不动贡献，这些贡献由第一时间间隔内的粒子位移决定。我们表明，关联函数的峰值位置与范霍夫自关联函数的非高斯参数信息一致。此外，证明了三时间关联函数中第二时间间隔的渐进变化使我们能够分析动力学关联如何随时间演化。通过此分析，我们系统地评估了动力学异质性的寿命及其温度依赖性。我们的结果表明，当系统高度过冷时，动力学异质性的寿命变得比由两点密度关联函数确定的α弛豫时间慢得多。