面向稀土离子在晶体中的首 principles 理论

密度泛函理论（DFT），包括旨在处理强相关局域电子系统的扩展，如DFT+U和DFT+动态均值场理论，已在研究固体的磁性属性方面证明极为有用。然而，含稀土材料（$R$）仍是一个显著的例外。最关键的稀土磁性属性，如磁晶轴向各向异性（MA），由于几乎所有可用的DFT变体中普遍存在的自相互作用误差而备受困扰。本文我们明确地展示了自相互作用误差的轨道依赖性如何与Hund定律相冲突并影响MA计算，以及如何通过分析尊重Hund定律的DFT亚稳态状态可如何缓解此问题。我们系统地研究并讨论了几个含稀土的系列，$R$Co$_5$、$R_2$Fe$_{14}$B、$R$Fe$_{12}$和 $R$Mn$_6$Sn$_6$，以对DFT+U中的MA计算进行基准测试。对于我们调查的所有化合物，我们发现我们的 метод论完全符合低温实验测量结果，再现了磁晶轴向、磁面向和非平凡的磁锥各向异性。除了完全数值的方法外，我们进一步阐述了一种高效的半解析扰动方法，将晶体场视为在自旋-轨道耦合极大限制下的扰动。该方法通过评估晶体场能随自旋量化轴旋转的依赖性来计算稀土各向异性，使用来自非自旋-轨道计算的 $4f$ 晶体场能级。我们的解析方法提供了对控制MA因素的定量微观理解，可用于预测新的高MA材料。