C$_{60}$-拓扑绝缘体莫尔异质结中分子有序诱导的电荷转移

我们合成了拓扑绝缘体 Bi$_4$Te$_3$ 上的单层 C$_{60}$ 并对其进行了光谱研究。该 C$_{60}$/Bi$_4$Te$_3$ 异质结的特征在于，在 Bi$_4$Te$_3$ 的 (9 x 9) 单元上存在一种新颖的 (4 x 4) C$_{60}$ 超结构，具有优异的平移有序性。我们利用角分辨光电子能谱测量了 C$_{60}$/Bi$_4$Te$_3$ 的完整二维能带结构。我们发现 C$_{60}$ 在室温下接受来自 TI 的电子，但在低温下不发生电荷转移。我们通过对 C$_{60}$/Bi$_4$Te$_3$ 的 Raman 光谱测量与对 C$_{60}$ 电负性的密度泛函理论计算，揭示了这一奇特行为。这两种方法均对 C$_{60}$ 的取向有序敏感。在低温下，Raman 光谱显示 C$_{60}$ Raman 信号强度急剧增加，证明了向旋转有序状态的转变。DFT 揭示，低温下 C$_{60}$ 的取向有序比高温下具有更高的电子亲和势。这些结果完美解释了 ARPES 中观察到的依赖于温度的电荷转移。我们的结论得到了低温下 C$_{60}$/Bi$_4$Te$_3$ 出现强光致发光的支持。