聚合物基体中限域庚烷的 NMR 弛豫与扩散的分子动力学模拟
化学物理
2020-01-22 v1 生物物理
摘要
轻质烃类在干酪根纳米孔隙中受限时 NMR 表面弛豫及较大的 / 比值背后的机制仍知之甚少，并因此引发了诸多争论。为从分子尺度解析该问题，我们提出了庚烷在聚合物基体中 H NMR 弛豫与扩散的分子动力学（MD）模拟，其中高黏度聚合物作为干酪根与沥青的模型，为庚烷提供有机“表面”。我们计算了聚合物基体中庚烷 H-H 偶极-偶极相互作用的自相关函数 ，并由此生成 与 弛豫时间随 NMR 频率（）依赖于 的关系。我们发现，增强分子限域会延长庚烷分子的关联时间，从而降低聚合物基体中庚烷的表面弛豫时间。对于弱限域（ vol%），我们发现 。在强限域下（ 50 vol%），我们发现比值 随 减小而增大，且色散关系 与先前报道的聚合物和沥青测量结果一致。沥青中的此类频率依赖此前被归因于顺磁性，但我们的研究表明，由有机纳米孔隙限域增强的 H-H 偶极-偶极相互作用主导了富含有机质页岩中的 NMR 响应，而无需借助顺磁性。
引用
@article{arxiv.2001.07310,
title = {Molecular Dynamics Simulations of NMR Relaxation and Diffusion of Heptane Confined in a Polymer Matrix},
author = {Arjun Valiya Parambathu and Philip M. Singer and George J. Hirasaki and Walter G. Chapman and D. Asthagiri},
journal= {arXiv preprint arXiv:2001.07310},
year = {2020}
}