沥青的四组分 united-atom 模型

我们提出了一种沥青的四组分分子模型。该模型包含真实的化学成分，并引入了抑制最高频模式的粗粒化层级。基于图形处理器单元 (Graphic-Processor-Units) 的软件正在对该模型进行分子动力学模拟，时间跨度达到微秒量级，这使得研究表征沥青的慢弛豫过程成为可能。本文重点关注通过均方位移、应力自相关函数和旋转弛豫所表达的高温动力学。单个分子的扩散系数随温度变化很小，并因系统中不同组分而显示出不同的动力学时间尺度。旋转弛豫也观察到不同的时间尺度。应力自相关函数在所有研究温度下均呈现缓慢的非指数衰减。从应力自相关函数中，评估了最高温度下的剪切粘度和剪切模量，显示出在低于 100 MHz 的频率下具有粘性响应。将模型预测的粘度和扩散系数与实验数据进行了比较，结果吻合良好。模型表明，沥青质、树脂和树脂油倾向于形成纳米聚集体。这些聚集体的特征动力学弛豫时间与系统中均匀分布的部分不同，导致了强烈的动力学异质性。