揭示模型纳米复合材料中空间异质的弛豫

通过将介电光谱与原子模拟和统计力学理论相结合，揭示了甘油-二氧化硅纳米复合材料空间异质动力学的详细性质。对空间迁移率梯度的分析表明不存在“玻璃态”层，但纳米粒子附近的 alpha 弛豫时间随冷却的增长快于体相中的 alpha 弛豫时间，并且在低温下约长 20 倍。界面层厚度从较高温度下的约 1.8 nm 增加至冷却至接近 Tg 时的约 3.5 nm。通过将高温原子模拟与理论协同结合，构建了迁移率梯度的实空间微观描述。我们的分析表明，界面减慢主要是由于纳米粒子表面附近的增强堆积和致密化导致局部笼尺度势垒增加，从而引发激活跳跃。该理论被用于预测如何通过操控局部表面致密化来控制大温度范围内的层动力学和剪切刚性。