用于多能级量子系统非相干激发的修正 Bloch-Redfield 主方程
化学物理
2015-06-23 v1 原子物理
生物物理
量子物理
摘要
我们提出了一种高效的理论方法，用于计算与弱非相干光相互作用的多能级量子系统密度矩阵的时间演化。该方法将 Bloch-Redfield 理论与针对单光子相干性的部分久期近似相结合，导出了一个主方程，该方程明确揭示了其对能量基底下跃迁速率及跃迁偶极矩间夹角的依赖关系。修正后的 Bloch-Redfield 主方程能够清晰区分非相干光照射下量子相干与非相干能量传输机制。完全非相干机制的特征是能量基底中的跃迁偶极矩正交，其动力学演化由无相干性的 Pauli 型主方程支配。相干机制则要求能量基底中的跃迁偶极矩非正交，从而导致噪声诱导量子相干性的产生以及布居数 - 相干性耦合。作为初步应用，我们考察了从单一基态经非相干光激发产生的激发态相干性动力学，观察到在小激发态分裂机制下存在布居数向相干性的转移以及非平衡准稳态的形成。先前针对 V 型系统推导出的解析表达式 [Phys. Rev. Lett. 113, 113601 (2014)] 被发现能在小分子和大分子极限下，对多能级激发态布居数和相干性提供近乎定量的描述。
引用
@article{arxiv.1412.7807,
title = {Modified Bloch-Redfield Master Equation for Incoherent Excitation of Multilevel Quantum Systems},
author = {Timur V. Tscherbul and Paul Brumer},
journal= {arXiv preprint arXiv:1412.7807},
year = {2015}
}