利用下一代扩展拉格朗日量子分子动力学模拟固液界面反应
化学物理
2020-06-30 v2 材料科学
摘要
我们展示了扩展拉格朗日玻恩-奥本海默量子分子动力学(XL-BOMD)在模拟固液界面上发生的电子转移反应中的适用性。具体而言，我们考虑在燃料电池阴极处由N掺杂石墨烯片与HO界面催化的O还原反应。由于电化学功能强烈依赖于原子尺度的量子力学，该系统是下一代计算化学方法的良好试验平台。与先前的第一性原理分子动力学迭代不同，XL-BOMD仅需在初始时间步进行完整的自洽电荷弛豫。此后，电子基态与总能量通过核与电子运动方程以及由低秩近似更新的内积核得以稳定。物种电荷分析表明，基于核的XL-BOMD模拟能够捕获由HO介导的PGM-free催化剂与溶剂化O分子之间的电子转移，从而导致O的分子解离。
引用
@article{arxiv.1907.06721,
title = {Modeling solid-liquid interface reactions with next generation extended Lagrangian quantum-based molecular dynamics},
author = {Kevin G. Kleiner and Aparna Nair-Kanneganti and Christian F. A. Negre and Ivana Matanovic and Anders M. N. Niklasson},
journal= {arXiv preprint arXiv:1907.06721},
year = {2020}
}
备注
Further research is needed to confirm the results