基于高斯过程回归的最小能量路径计算
化学物理
2017-03-31 v1 原子与分子团簇
计算物理
统计计算
机器学习
摘要
计算原子和/或自旋重排等跃迁的最小能量路径在许多情境下是一项重要任务,通常可用于确定跃迁的机制和速率。此类计算中的一个重要挑战是降低计算量,特别是当使用从头算或电子密度泛函计算来评估能量时,它们可能需要巨大的计算量。本文使用高斯过程回归来显著减少寻找原子重排最小能量路径所需的能量评估次数。通过利用先前计算的结果构建近似能量面,并在每次高斯过程迭代中收敛到该表面上的最小能量路径,与常规的微动弹性带计算相比,能量评估次数显著减少。对于一个涉及晶体表面上七聚体岛重排的测试问题,能量评估次数减少到不到五分之一。本文还讨论了计算量随自由度数量的标度规律以及该方法各种可能的进一步改进。
引用
@article{arxiv.1703.10423,
title = {Minimum energy path calculations with Gaussian process regression},
author = {Olli-Pekka Koistinen and Emile Maras and Aki Vehtari and Hannes Jónsson},
journal= {arXiv preprint arXiv:1703.10423},
year = {2017}
}