非刚性分子在表面上热扩散和驱动扩散的微观机制
材料科学
2009-11-07 v1
摘要
分子在固体表面上的运动对于催化和润滑等技术应用具有重要意义，但在更基础的层面上也是一个理论挑战。激活势垒的概念对于解释实验和作为蒙特卡洛模拟的输入非常方便，但当考虑与衬底的失配和分子振动时，它可能变得不适用。我们使用朗之万方法研究了在有限温度 下在衬底上扩散的最简单物体，即吸附原子和双原子分子（二聚体）。在驱动情况下，我们分析了特征曲线，比较了不同分子内间距下的运动，包括 T=0 和 的情况。当漂移速度小于自然伸缩频率时，二聚体的迁移率高于单体。分子内激发的作用在这方面至关重要。在无驱动情况下，扩散动力学被视为温度的函数。与原子扩散相反，对于二聚体，不可能定义一个单一的、与温度无关的激活势垒。我们的结果表明，振动可以解释激活势垒的剧烈变化。这揭示了由振动和温度依赖的分子内平衡长度之间的相互作用决定的复杂行为。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0211564,
title = {Microscopic mechanisms of thermal and driven diffusion of non rigid molecules on surfaces},
author = {C. Fusco and A. Fasolino},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0211564},
year = {2009}
}
备注
6 pages, 5 figures, Proceeding of the EMRS 2002 Conference, to be published in Thin Solid Films