嵌入石墨烯的类卟啉过渡金属配合物中的多体效应
介观与纳米尺度物理
2019-06-13 v1
摘要
我们引入了一种新的计算方法来研究类卟啉过渡金属配合物，该方法桥接了密度泛函理论与精确多体技术，例如密度矩阵重整化群（DMRG）。我们首先从第一性原理出发，推导出一个多轨道安德森杂质哈密顿量，在忽略轨道间库仑排斥和洪德交换时，该哈密顿量能定性重现GGA+U的结果。我们使用一个精确的正则变换来降低问题的维度，使其适用于DMRG计算，并包含所有多体项（轨道内和轨道间），这些项均以数值精确的方式处理。我们将此技术应用于石墨烯中的FeN中心，并证明纳入这些项会产生显著影响：随着铁轨道因库仑排斥而变为单占据，轨道间相互作用进一步降低了占据数，导致磁矩随相互作用强度呈非单调行为，仅在参数中间值的一个小窗口内达到最大极化。此外，改变了态密度中峰值的相对位置，特别是铁轨道上的峰值，这预计将极大地影响配体的结合。
引用
@article{arxiv.1906.05236,
title = {Many-body effects in porphyrin-like transition metal complexes embedded in graphene},
author = {Andrew Allerdt and Hasnain Hafiz and Bernardo Barbiellini and Arun Bansil and Adrian E. Feiguin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.05236},
year = {2019}
}