中心对称键中的磁致极化

我们揭示了由非共线磁序诱导的电极化 $\vec{P}$ 的微观起源。我们表明，在 Mott 绝缘体中，此类 $\vec{P}$ 由键中的位置算符 $\hat{\vec{r}}_{ij} = (\vec{r}_{ij}^{\, 0},\vec{\boldsymbol{r}}_{ij}^{\phantom{0}})$ 与跃迁积分 $\hat{t}_{ij} = (t_{ij}^{0},\boldsymbol{t}_{ij}^{\phantom{0}})$ 的所有可能组合给出，其中 $\vec{r}_{ij}^{\, 0}$ 与 $t_{ij}^{0}$ 是 Kramers 双重态基下的自旋无关贡献，而 $\vec{\boldsymbol{r}}_{ij}^{\phantom{0}}$ 与 $\boldsymbol{t}_{ij}^{\phantom{0}}$ 仅源于自旋轨道相互作用。其中，与自旋流耦合的组合 $t_{ij}^{0} \vec{\boldsymbol{r}}_{ij}^{\phantom{0}}$ 在中心对称键中保持有限，从而在非共线自旋排列情形下产生有限 $\vec{P}$。由 $\vec{\boldsymbol{r}}_{ij}^{\phantom{0}}$ 控制的磁电耦合形式显得丰富，并不限于现象学定律 $\vec{P} \sim \boldsymbol{\epsilon}_{ij} \times [\boldsymbol{e}_{i} \times \boldsymbol{e}_{j}]$（其中 $\boldsymbol{\epsilon}_{ij}$ 为连接自旋 $\boldsymbol{e}_{i}$ 与 $\boldsymbol{e}_{j}$ 的键矢量）。利用密度泛函理论，我们阐明了所提机制如何在螺旋磁体 CuCl$_2$、CuBr$_2$、CuO 与 $\alpha$-Li$_2$IrO$_3$ 中起作用，并对已有实验数据给出一致解释。