基于宏偶极约束的原子电荷学习：用于电化学界面精确静电势的 SMILE-CP 方法
化学物理
2026-04-03 v1 材料科学
摘要
液相的大热力学涨落掩盖了驱动电化学反应的微弱宏观电场，使得从第一性分子动力学中提取可靠的界面电荷分布极具挑战性。我们引入了 SMILE-CP（Scalar Macro-dipole Integrated LEarning - Charge Partitioning），一种基于宏偶极约束的方案，通过仅使用瞬时原子坐标和模拟单元总偶极矩来推断原子电荷——这两种量通常可从标准密度泛函理论计算中获得。SMILE-CP 在不调用显式电荷分区方案的情况下，既保留了全局静电场，又保留了局部势能。对三个具有代表性的电化学界面——纳米约束水、镁离子在水中的溶解以及受阴极偏置的 Mg 斜面表面——进行基准测试显示，SMILE-CP 消除了无约束电荷分解所观察到的定性误差。该方法计算耗时低、数据效率高，为具备偏置控制能力的基于机器学习的电荷感知势能提供了可能，使其能够进行真实电化学系统的纳秒级模拟。
引用
@article{arxiv.2510.01042,
title = {Macro-Dipole-Constrainted Learning of Atomic Charges for Accurate Electrostatic Potentials at Electrochemical Interfaces},
author = {Jing Yang and Bingxin Li and Samuel Mattoso and Ahmed Abdelkawy and Mira Todorova and Jörg Neugebauer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.01042},
year = {2026}
}
备注
6 pages, 4 figures