应变Mg2X（X = Si, Ge, Sn, Pb）的机器学习模型哈密顿量及自旋轨道相互作用强度

我们开发了机器学习多轨道紧束缚（MMTB）哈密顿量模型，以描述金属间化合物 $\rm Mg_2Si, Mg_2Ge, Mg_2Sn$ 和 $\rm Mg_2Pb$ 在应变下的电子特性。MMTB模型纳入了自旋轨道介导的相互作用，并通过大规模并行化多维蒙特卡洛搜索算法对标密度泛函理论（DFT）计算的电子能带结构进行校准。结果表明，机器学习五带紧束缚模型再现了整个布里渊区价带结构的关键特征。五带模型揭示，压缩应变使 $\rm Mg$ 的 $3s$ 轨道对价带的贡献局域化到导带，而 $\rm X~(X=Si,Ge,Sn,Pb)$ 的外壳层 $p$ 轨道对价带贡献局域化；相反，拉伸应变具有反向效应，它减弱了 $\rm Mg$ 的 $3s$ 轨道和 $\rm X$ 的外壳层 $p$ 轨道分别对导带和价带的贡献。与 $\sigma$ 键成分相比，$\rm Mg_2X$ 化合物中的 $\pi$ 键可忽略不计，其遵循层级 $|\sigma_{sp}|>|\sigma_{pp}|>|\sigma_{ss}|$，且对应变的最大变化来自 $\sigma_{pp}$。五带模型可估算 $\rm Mg_2X$ 中自旋轨道耦合（SOC）的强度并获取其对 $\rm X$ 原子序数和应变的依赖。此外，能带结构计算显示了应变引起的显著带隙调控和能带分裂。$-10\%$ 的压缩应变可在金属性 $\rm Mg_2Pb$ 的 $\Gamma$ 点打开带隙，而 $+10\%$ 的拉伸应变关闭半导体 $\rm Mg_2Si$ 的带隙。$+5\%$ 的拉伸应变消除了半导体 $\rm Mg_2Ge$ 在 $\Gamma$ 点价带的三重简并。