N + NO 反应的低温动力学：实验指引方向
星系天体物理
2023-05-10 v1 化学物理
摘要
反应 N(4S) + NO -> O(3P) + N2 在致密星际云与大气中原子氮向分子氮的转化中起着关键作用。本文报道一项针对 N + NO 反应的实验与计算联合研究，旨在为其低温反应活性提供改进的约束。热速率在 50 至 296 K 范围内于连续超音速流反应器中测得，该反应器耦合脉冲激光光解与激光诱导荧光，分别用于 N(4S) 原子的产生与探测。随温度降低，实验测得的反应速率单调上升至 50 K 时的 (6.6 +- 1.3) x 10-11 cm3 s-1。为确认该发现，此前已验证的全维势能面（PES）上进行了准经典轨迹模拟。然而在约 50 K 时计算速率出现下降，这要求对反应 PES 的长程部分进行重新评估，原因是入口通道存在一个高度为 40 K 的微小伪势垒。通过探索不同修正方案，可充分复现所测热速率，并在全温区呈现明显的负温度依赖性。本文亦讨论了低温下反应速率增大的可能天体化学意义。
引用
@article{arxiv.2305.05305,
title = {Low-Temperature Kinetics for the N + NO reaction: Experiment Guides the Way},
author = {Kevin M. Hickson and Juan Carlos San Vicente Veliz and Debasish Koner and Markus Meuwly},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.05305},
year = {2023}
}
备注
28 pages, 6 figures and 2 tables in the main article. 3 figures and 1 table in the supplementary information. Accepted for publication in PCCP