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快速 C(3P) + CH3OH 反应作为气相星际甲醇的有效损耗过程

星系天体物理 2014-06-06 v1 化学物理

摘要

在 50 K 至 296 K 范围内,于连续超声速流反应器中测量了 C(3P) + CH3OH 反应的速率常数。C(3P) 是通过 CBr4 的原位脉冲激光光解产生的,该多光子过程也产生了一些 C(1D),使我们能够同时研究 C(1D) + CH3OH 反应的低温动力学。在过量 CH3OH 存在下,通过间接化学发光示踪法追踪 C(1D) 原子。C(3P) 原子通过相同的化学发光技术以及直接真空紫外激光诱导荧光(VUV LIF)进行检测。进行了产物 H(2S) 原子生成的二次测量,通过与合适的参考反应比较获得了绝对 H 原子产率。并行地,基于与标题反应相关的复合物、加合物和过渡态(TSs)的从头计算进行了统计计算。通过与实验 H 原子产率进行比较,确定了优选的反应路径,从而对统计计算施加了重要约束。实验与理论工作吻合极好,预测速率常数具有负温度依赖性,从 296 K 时的 2.2 x 10-11 cm3 molecule-1 s-1 增加到 50 K 时的 20.0 x 10-11 cm3 molecule-1 s-1。在我们的实验条件下,发现 CH3 和 HCO 是主要产物。由于当前的天体化学网络未考虑此反应,我们使用致密星际云模型测试了其对星际甲醇丰度的影响。

关键词

引用

@article{arxiv.1406.1363,
  title  = {The fast C(3P) + CH3OH reaction as an efficient loss process for gas-phase interstellar methanol},
  author = {Robin J. Shannon and Christophe Cossou and Jean-Christophe Loison and Philippe Caubet and Nadia Balucani and Paul W. Seakins and Valentine Wakelam and Kevin M. Hickson},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1406.1363},
  year   = {2014}
}

备注

Accepted to RSC Advances