利用监督降维方法对化学反应动力学中反应岛的低维投影
化学物理
2024-10-17 v1
摘要
过渡态理论是预测化学反应速率的标准框架。尽管过渡态理论已成功应用于众多化学反应分析，但许多实验和理论研究报道了由于动力学效应而无法用过渡态理论解释其反应性的化学反应。动力系统理论为阐明此类化学反应的动力学机制提供了理论框架。特别是，反应岛是揭示动力学反应模式的关键相空间结构。然而，在多自由度反应系统中数值计算反应岛涉及一个内在挑战——维数灾难。在本文中，我们提出了一种降维算法，用于计算多自由度反应系统中的反应岛。利用监督主成分分析，该算法将反应岛投影到低维相空间中，同时尽可能保留关于反应性的动力学信息。通过对扩展至多自由度的 Hénon-Heiles 系统进行数值实验，检验了所提算法的有效性。数值结果表明，我们提出的算法在反应性预测质量和投影反应岛边界的清晰度方面均有效。该算法是将动力系统分析实际应用于真实化学系统的一项有前景的基础技术。
引用
@article{arxiv.2403.04128,
title = {Low-Dimensional Projection of Reactive Islands in Chemical Reaction Dynamics Using a Supervised Dimensionality Reduction Method},
author = {Ryoichi Tanaka and Yuta Mizuno and Takuro Tsutsumi and Mikito Toda and Tetsuya Taketsugu and Tamiki Komatsuzaki},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.04128},
year = {2024}
}