Learning on-top：回归 on-top 对密度以实现电子关联的真实空间可视化
化学物理
2020-12-01 v2 量子物理
摘要
on-top 对密度 [] 是一种局域量子化学性质，反映任意自旋的两个电子占据空间中同一位置的概率。作为与二粒子密度矩阵相关的最简单量，on-top 对密度是电子关联效应的有力指示量，并因此被广泛用于结合密度泛函理论与多参考波函数理论。 的广泛应用目前受制于对其精确计算所需的后 Hartree–Fock 或多参考计算。本工作中，我们提出构建一个机器学习模型，仅由分子的结构与组成即可预测其 CASSCF 质量的 on-top 对密度。我们的模型在 GDB11-AD-3165 数据库上训练，能够以极小误差预测有机分子的 on-top 对密度，完全绕开了 计算的需求。该回归的准确性通过以 on-top 比作为电子关联效应与真实空间中断键的可视化度量来展示。此外，我们报告了一个专用基组的构建，用于在单原子中心展开中拟合 on-top 对密度。该基组作为回归的基石，亦可能以与电子密度的恒等式分辨近似相同的方式被使用。
引用
@article{arxiv.2010.07116,
title = {Learning on-top: regressing the on-top pair density for real-space visualization of electron correlation},
author = {Alberto Fabrizio and Ksenia R. Briling and David D. Girardier and Clemence Corminboeuf},
journal= {arXiv preprint arXiv:2010.07116},
year = {2020}
}
备注
Article and Supporting Information