自旋翻转对密度泛函理论：处理大分子中静态与动态关联的一种实用方法
强关联电子
2021-02-08 v1 化学物理
摘要
我们提出了一种在大尺度多组态体系中精确处理静态与动态关联的实用方法。静态关联采用自旋翻转方法处理，该方法以低计算代价精确捕捉静态关联而著称。与使用微扰论或耦合簇理论将动态关联加入自旋翻转模型的先前方法不同，我们探索了使用 Gagliardi 及其合作者最近发展的在顶对密度泛函理论方法（JCTC, 10, 3669, 2014）的能力。在自旋翻转计算中通过受限活性空间框架进行外弛豫，并提出了用于外激发的轨道截断方案。该方法的性能通过计算双自由基、三自由基以及从萘到十二并苯的线性多并苯链基态与激发态之间的能隙得到展示。对于这些具有挑战性的开壳层分子体系，新方法获得了精确结果。
引用
@article{arxiv.2102.02325,
title = {Spin-flip pair-density functional theory: A practical approach to treat static and dynamical correlations in large molecules},
author = {Oinam Romesh Meitei and Nicholas J. Mayhall},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.02325},
year = {2021}
}