基于量子计算机的多配置对偶密度泛函理论计算复杂化学系统的低能态
计算工程、金融与科学
2026-04-21 v2
摘要
准确描述复杂系统中的强电子关联性仍是计算化学中的热门挑战，因为近期量子算法处理总关联性往往需要昂贵的深度电路。本文提出了一种混合策略，将变分量子本征值器（VQE）与多配置对偶密度泛函理论（MC-PDFT）相结合，以有效分离关联效应。该方法将静态关联性限制在紧凑的多参考量子态中，同时通过基于简约密度信息的经典on-top密度泛函来恢复动态关联性。通过实现自洽轨道优化，该方法在不牺牲物理严谨性的前提下显著降低了量子资源开销。我们在标准基准测试中实现了化学精度，通过再现C平衡键长和苯酚激发能分别实现平均绝对误差为0.006 Å和0.048 eV。最值得注意的是，对于需要大型完全活性空间（48电子, 42轨道）的强关联Cr二聚体，该框架给出界限势能曲线，并在现实硬件噪声下恢复定性解离行为。这些结果表明，分离关联类型为在近期量子硬件上实现可靠预测提供了一条实用的路径。
关键词
引用
@article{arxiv.2602.10435,
title = {Multiconfiguration Pair-Density Functional Theory Calculations of Low-lying States of Complex Chemical Systems with Quantum Computers},
author = {Zhanou Liu and Yuhao Chen and Yingjin Ma and Xiao He and Yuxin Deng},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.10435},
year = {2026}
}