基于 KDE 的具关联三体分子内相互作用半结晶系统粗粒化
计算物理
2023-11-27 v2
摘要
我们提出对迭代玻尔兹曼反演方法的扩展，以生成具有三体分子内势的粗粒化模型，该模型能够复现结构分布函数中的关联。粗粒化结构分布函数使用核密度估计计算，以产生解析可微的分布函数，并通过核带宽参数实现可控平滑。采用双三次插值来精确插值由该方法训练的三体势。为演示这一新方法，我们构建了聚乙烯的粗粒化模型，其中每个珠代表一个乙烯单体。所得模型复现了径向密度函数以及从目标全原子模拟中采样的键长和键角的联合概率分布，且相比具有独立键长和键角势的模型仅增加 10% 的计算成本。对新方法所建模型预测结晶动力学的分析表明，带宽参数可被调节以加速聚合物结晶建模。具体而言，以较大带宽计算目标 RDF 会减慢二次结晶，而在键长与键角分布的 方向增大带宽会降低一次结晶速率。
引用
@article{arxiv.2307.04067,
title = {KDE-Based Coarse-graining of Semicrystalline Systems with Correlated Three-body Intramolecular Interaction},
author = {Jianlan Ye and Vipin Agrawal and Minghao Liu and Jing Hu and Jay Oswald},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.04067},
year = {2023}
}
备注
To be submitted; 31 pages; 8 figures