通过平均力势计算与团簇展开技术参数化粗粒化分子相互作用

我们提出了一种基于团簇展开技术的多粒子分子系统的系统粗粒化（CG）策略。我们构建了一个粗粒化哈密顿量层级，其相互作用势由二体、三体及更高阶相互作用组成。我们检验了基于原子间势导出的团簇展开在多种温度和密度范围内的准确性，并将其与平均力对势的直接计算进行了比较。粗粒化模拟的比较是在结构性质的基础上针对详细的全原子数据进行的。我们以甲烷和乙烷分子为例，其中粗粒化变量为分子的质心。我们研究了不同的温度和密度区间，并考察了甲烷与乙烷系统之间的差异。结果表明，团簇展开形式可用于在高 $T$ 和低 $\rho$ 区间提供精确的有效二体和三体 CG 势。在液态区间，三体有效 CG 势相比典型的二体 CG 势有微小改进；然而，为了获得显著更好的结果，需要考虑更高阶的项。