β-Ga₂O₃ 中氧原内位扩散研究：基于主扩散方程的直接方法

单斜模 $\beta$-Ga$_2$O$_3$ 作为一种前沿宽带隙半导体材料，因其低对称性晶体结构，表现出复杂且各向异性的扩散特征和质量输运行为。本文采用第一性原理计算结合主扩散方程，确定中性（$\text{O}_{\text{i}}^{0}$）和带2-电荷的氧原内位（$\text{O}_{\text{i}}^{2-}$）的三维扩散张量。系统探索构象空间，识别出这两种占主导电荷态的稳定构象及其形成能。通过考虑原位或原位间的隧穿，构建了三维扩散网络，并评估了网络中所有过渡路径的隧穿势垒。结合（i）缺陷构象及其形成能以及（ii）将其相连的隧穿势垒，本文分别针对$\text{O}_{\text{i}}^{0}$和$\text{O}_{\text{i}}^{2-}$构建并求解主扩散方程，得到相应的三维扩散张量 $D_{\text{O}_{\text{i}}}^{0}$ 和 $D_{\text{O}_{\text{i}}}^{2-}$。两种氧原内位均沿 $b$ 轴方向的扩散最快，显示出显著的各向异性。预测的沿 [100] 和 [$\overline{2}01$] 方向的自扩散系数与先前通过同位素标记氧Tracer实验获得的值良好吻合，凸显了该方法在捕捉复杂扩散机制方面的可靠性。