利用密度泛函理论与分子动力学模拟研究蒙脱石中Cu$^{2+}$吸附的影响
材料科学
2024-08-05 v3 计算物理
摘要
蒙脱石（MMT）是膨润土的主要矿物组分，后者目前被提议用作乏燃料深地质处置库（DGRs）的密封材料。在将采用铜包覆乏燃料容器的加拿大计划中，安全分析考虑了铜腐蚀的影响，在此过程中Cu离子可能被周围MMT吸附。在此情形下，预期发生Na与Cu之间的离子交换。本研究采用结合电子密度泛函理论（DFT）与基于力场的分子动力学（MD）模拟的多尺度方法，研究引入Cu离子对MMT的影响。我们对ClayFF力场进行了扩展，并利用DFT进行参数化与验证，以模拟Cu与黏土体系的相互作用。通过MD模拟计算含Cu离子的MMT片层（Cu-MMT）间的相互作用自由能，并与Na-MMT和Ca-MMT的片层间相互作用能比较。我们的计算表明Cu-MMT产生的膨胀压力介于Ca-MMT与Na-MMT之间。此外，MD模拟表明Cu的MMT层间迁移速率显著慢于Ca。
引用
@article{arxiv.2311.11139,
title = {Investigating the effect of Cu$^{2+}$ sorption in montmorillonite using density functional theory and molecular dynamics simulations},
author = {Yalda Pedram and Yaoting Zhang and Scott Briggs and Chang Seok Kim and Laurent Brochard and Andrey G. Kalinichev and Laurent Karim Béland},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.11139},
year = {2024}
}