DFT+X 能量的通用线性修正方法：应用于高压下的 U-M (M=Al, Ga, In) 合金
强关联电子
2026-03-03 v1 材料科学
化学物理
计算物理
量子物理
摘要
DFT+X 方法（如 DFT+U 和 DFT+DMFT）是处理强局部库仑相互作用时的重要补充。然而，模型哈密顿量中外部参数的涉及引入了在不同模型参数下比较总能量时的内在歧义。这使得 DFT+X 方法半经验化，严重阻碍其描述相序和相稳定性，尤其是在可靠实验基准不可得时（如高压下）。本文通过提出一种消除 DFT+X 方法中模型哈密顿量引入的歧义能量贡献的通用线性修正方法，解决了长期以来的这一问题，从而实现不同相互作用参数下能量的直接比较。该方法在 DFT+U 框架内被证明并验证。随后应用于铀基二元合金 U-M (M=Al, Ga, In)。通过该方法，我们以前所未有的精度解决了理论预测与实验观察在相稳定性上的长期矛盾，预测了若干 Previously 未知的稳定杂化物。该方法的广泛适用性进一步通过对 Np-Al、U-Si、Cu-O 二元体、MnSnAu 三元体以及 Cu(111) 表面氧吸附的形成焓预测得到验证。本工作将线性修正后的 DFT+U 确立为完全基于第一性原理的方法，并验证了线性修正方法作为一种稳健且通用的方案，可 readily 扩展到其他 DFT+X 方法。
引用
@article{arxiv.2603.00662,
title = {General linear correction method for DFT+X energy: application to U-M (M=Al, Ga, In) alloys under high pressure},
author = {X. L. Pan and H. X. Song and Y. Sun and F. C. Wu and H. Wang and Y. F. Wang and Y. Chen and X. R. Chen and Hua Y. Geng},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.00662},
year = {2026}
}
备注
45 pages, 5 figures, with Supplementary Material