六方形石化硼空位自旋缺陷的中间激发态松弛动力学

六方形石化硼中光可寻址自旋缺陷的实验鉴定开辟了二维材料与结构中量子传感器技术的新可能性。尽管已有大量基础和理论研究聚焦于缺陷电子结构，但激发态动力学亟待系统阐述。来自三重激发态到三重基态的非辐射松弛路径，特别是经由一个 metastable 中间态的路径，仍主要被假设。对该中间态的详细鉴定，更别提直接测量速率常数，均缺乏。本文在广泛温度范围内研究了激发态与中间态在脉冲激光激发下的松弛动力学。研究重点是 shelving 中间态及其对 boron 空位负电荷集体光泛泵激发基态自旋偏极化的影响。我们的实验显示，在室温下，metastable 态回到基态的松弛时间为24纳秒。低温下该时间约为两倍——这与光致发射寿命与强度的双倍一致。仿真显示自旋人口在五能级系统中的演化及基态偏极化随激发速率的变化。我们因此优化了脉冲光学探测磁共振序列以考虑中间态的松弛，从而显著提高了基于硼空位的量子传感器灵敏度。