核/壳界面对单个纳米晶量子点中双激子俄歇复合的影响

此前对胶体量子点的单粒子光谱研究表明，在名义上相同的纳米晶系综中，双激子寿命存在显著差异。据推测，除了物理尺寸的逐点差异外，这种差异还源于量子点界面结构的变化，而界面结构控制着限制势的形状。在此，我们通过并排测量具有陡峭界面与平滑（梯度）界面的单个核 - 壳 CdSe-CdS 纳米晶，直接评估了核 - 壳界面组成对单激子和多激子动力学的影响。为了实现后一类结构，我们在 CdSe 核与 CdS 壳之间掺入了成分和厚度可控的 CdSexS1-x 合金层。我们观察到，虽然界面合金层对单激子衰变几乎没有影响，但它导致双激子寿命系统性增加。这一观察结果提供了直接的实验证据，表明除了量子点的尺寸外，其界面性质也显著影响控制双激子衰变的俄歇复合速率。这些发现有助于合理解释此前观察到的类似尺寸量子点间双激子寿命的显著异质性，并应促进无俄歇复合胶体纳米结构的发展，应用于从激光器、发光二极管到光电探测器和太阳能电池等一系列领域。