反演对尖晶石中 Mg 迁移率和电化学性质的影响
材料科学
2017-08-25 v1
摘要
氧化镁和硫化物尖晶石最近作为高能量密度 Mg 电池的正极和电解质材料引起了人们的兴趣，但它们观察到的电化学性能在很大程度上取决于合成条件。利用第一性原理计算和渗流理论，我们以 MgMnO 作为典型正极、MgInS 作为潜在固体电解质，探索了尖晶石反演在多大程度上影响 Mg 离子迁移率。我们发现，尖晶石反演以及由此产生的局部阳离子有序性变化，在氧化物和硫化物中，沿特定的迁移路径，既会导致 Mg 迁移势垒的增加，也会导致其降低。为了量化尖晶石反演对宏观 Mg 输运的影响，我们确定了 MgMnO 和 MgInS 中的渗流阈值。此外，我们通过在不同反演程度下分析相行为、平均 Mg 插入电压和可提取容量的变化，分析了反演对 MgMnO 正极电化学性质的影响。我们的结果证实，反演是 Mg 尖晶石性能的主要限制因素，而稳定良好有序尖晶石结构的合成技术或成分对于 Mg 尖晶石在多价电池中的成功应用至关重要。
引用
@article{arxiv.1708.07458,
title = {Influence of inversion on Mg mobility and electrochemistry in spinels},
author = {Gopalakrishnan Sai Gautam and Pieremanuele Canepa and Alexander Urban and Shou-Hang Bo and Gerbrand Ceder},
journal= {arXiv preprint arXiv:1708.07458},
year = {2017}
}