从液态电解质局部结构推断全局动力学

浓电解质中的离子传输在锂离子电池等电化学系统中起着基础作用。尽管如此，强离子-离子相互作用下的传输机制仍不明了。一个关键问题是离子传输的动力学是否仅可由局部静态结构预测，如果是，哪些关键结构基元决定了传输。在本文中，我们展示了机器学习能够成功地将全局电导率分解为局部、瞬时离子贡献的时空平均，并将这一“局部摩尔电导率”场与局部离子环境相关联。我们的机器学习模型准确预测了未包含在训练集中的电解质系统的摩尔电导率，表明离子传输的动力学可由局部静态结构预测。此外，通过分析这一机器学习得到的局部电导率场，我们观察到高浓度下局部电导率的涨落与总摩尔电导率呈负相关。令人惊讶的是，这些涨落源于低电导率离子的长尾分布，而非明确的离子对，并通过同号和异号电荷相互作用在空间上相关。更广泛地说，我们的方法展示了机器学习如何通过学习一个将全局集体属性归因于局部原子尺度贡献的函数，来帮助理解复杂软物质系统。