基于第一性原理的混合原子轨道基组：自能修正向大型共价体系的自底向上映射
材料科学
2021-09-15 v2
摘要
本文提出将混合原子轨道构造为有限一阶矩矩阵的近似公共本征态。其杂化与取向可根据预期的邻域事先调谐。由 Kohn-Sham（KS）单粒子态构造的相应 Wannier 函数构成正交归一的多元紧束缚（TB）基组，类似于锁定于其直接原子邻域的混合原子轨道，同时张成 KS 态的子空间。因此，所提基组不仅从第一性原理给出每个最近邻键（至多涉及两个轨道，与其取向无关）的主要单一 TB 参数，还经由邻域映射与轨道电荷中心投影，为此类 TB 参数在同结构体系间的传递提供了便捷途径。以杂化的 2s、2p 与 3s、3p 价电子为例，所提基组中 TB 参数的自能修正（SEC）空间范围主要局域于第三近邻以内，从而允许以仅略高于参考体系中显式计算 SEC 所需的计算代价，将自能修正后的 TB 参数由较小参考体系有效传递至大得多的目标体系。该方法有望以可接受的精度低成本估算大型共价体系的准粒子结构。
引用
@article{arxiv.2011.11520,
title = {Hybrid atomic orbital basis from first principles: Bottom-up mapping of self-energy correction to large covalent systems},
author = {Manoar Hossain and Joydev De and Joydeep Bhattacharjee},
journal= {arXiv preprint arXiv:2011.11520},
year = {2021}
}
备注
14 pages, 16 figures