基于神经进化势能的GPUMD高度效路径积分分子动力学模拟：热物性质材料案例研究
材料科学
2025-03-11 v2 统计力学
摘要
路径积分分子动力学(PIMD)模拟对于准确捕捉材料中核量子效应至关重要。然而，其计算密集性以及对多个软件包的依赖常常限制其在大规模应用中的可行性。本文介绍了将PIMD方法(包括热力学环路分子动力学(TRPMD))集成到开源GPUMD软件包中，结合高度精确和高效的机器学习神经进化势能(NEP)模型的做法。该方法在计算效率上接近经验势能，同时几乎达到第一性原理计算的精度，使大规模原子尺度模拟成为可能，这些模拟纳入了核量子效应。我们通过对多种材料的热物性质进行研究，展示了结合NEP-PIMD方法的有效性，包括锂氢化物(LiH)、三个孔隙金属有机框架(MOFs)、液态水和元素铝。对于LiH，我们的NEP-PIMD模拟成功地捕捉了同位素效应，复现了实验中观察到的晶格参数随约化质量的依赖性。对于MOFs，我们的结果表明，要获得与实验数据良好一致的结果，需同时考虑核量子效应和色散相互作用。对于水，我们的PIMD模拟捕捉了核量子效应对其微观结构的显著影响。对于铝，TRPMD方法有效地捕捉了热膨胀和声子性质，与量子力学预测良好一致。这一高效的NEP-PIMD方法为探索受核量子效应影响的复杂材料性质开辟了新途径，具有广泛的应用前景。
引用
@article{arxiv.2409.04430,
title = {Highly efficient path-integral molecular dynamics simulations with GPUMD using neuroevolution potentials: Case studies on thermal properties of materials},
author = {Penghua Ying and Wenjiang Zhou and Lucas Svensson and Esmée Berger and Erik Fransson and Fredrik Eriksson and Ke Xu and Ting Liang and Jianbin Xu and Bai Song and Shunda Chen and Paul Erhart and Zheyong Fan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2409.04430},
year = {2025}
}
备注
16 pages, 9 figures in the main text; 1 table and 8 figures in the SI