基于神经进化势框架的张量性质：红外光谱和拉曼光谱的快速模拟

红外光谱和拉曼光谱广泛应用于气体、液体和固体的表征，因为光谱包含大量关于这些系统动力学的信息。原子尺度模拟可用于预测此类光谱，但通常受到高计算成本或需要强近似（限制了应用范围和可靠性）的严重限制。在这里，我们介绍了一种机器学习（ML）加速方法，解决了这些缺点，并在数据和计算效率方面相比早期ML方案提供了显著的性能提升。为此，我们推广了神经进化势方法，使其能够预测一阶和二阶张量，从而得到张量神经进化势（TNEP）方案。我们将所得框架应用于构建分子、液体和固体的偶极矩、极化率和磁化率模型，并表明我们的方法在准确性和计算效率方面与文献中的几种ML模型相比具有优势。最后，我们展示了TNEP方法在预测液态水、一个分子（PTAF-）和具有强非谐性的原型钙钛矿（BaZrO3）的红外光谱和拉曼光谱中的应用。TNEP方法已在免费开源软件包GPUMD中实现，使该方法论易于为科学界所用。